史密斯总共为英格兰队出场117次，打入46球，她是英格兰队进球纪录的保持者。她参加过两届世界杯和四届欧洲杯，并在2012年代表英国参加了奥运会。凯丽·史密斯1999年前往美国加盟新泽西队后，成为英国第一位女子职业球员。她在美国还效力过费城队和波士顿队，并于2005年至2009年和2012年至今两次效力阿森纳。为“枪手”效力期间，凯丽曾捧起过4次英超冠军，5次足总杯，并在5次决赛中打入6球。她还率领阿森纳勇夺2006/2007赛季的女足欧冠，令“枪手”成为英国唯一捧起过此项桂冠的球队。

　　凯丽是英国女足界的全民偶像，队友乔丹的话代表了英国女足界的心声：“凯丽就是女足的贝克汉姆。她能把整支球队扛在肩上，她一直激励着我们，是我们的模范偶像。”